Αθηναίος στην καταγωγή, υπήρξε διαπρεπής Ιεράρχης, εθνικός αγωνιστής και συγγραφέας δόκιμος. Σύμφωνα με τον Χρυσόστομο Παπαδόπουλο, ήταν «εις των μεγάλων αγωνιστών Ιεραρχών, ενεργώς συμμετασχών του ιερού αγώνος και υπέρμαχος των εθνικών δικαίων». Ήταν επίσης «παράδειγμα αρετής έργω μεν και λόγω ταύτην διδάσκων», αλλά και «ζηλωτής αυστηρός των δικαίων της Εκκλησίας τηρητής». Επίσκοπος Αττικής από το έτος 1833, μετά την αναγνώριση του Αυτοκέφαλου της Εκκλησίας της Ελλάδος από το Οικουμενικό Πατριαρχείο, ο Νεόφυτος ορίσθηκε «Πρόεδρος της Ιεράς Συνόδου του Βασιλείου της Ελλάδος και πρώτος Μητροπολίτης Αθηνών». O Καποδίστριας τον είχε διορίσει μέλος της Εκκλησιαστικής Επιτροπής και είχε λάβει μέρος σε όλες τις Εθνοσυνελεύσεις. Η μακρά ποιμαντορία του περιλαμβάνει πάρα πολλούς τομείς δράσης, οι οποίοι δεν είναι δυνατόν να περιληφθούν στον παρόντα χώρο. Απεβίωσε την 29η Δεκεμβρίου 1861.