Γεννήθηκε στην Κομοτηνή το έτος 1881. Απόφοιτος της Θεολογικής Σχολής της Χάλκης, διεύρυνε τις σπουδές του στη Λωζάννη και στη Λειψία. Την 18η Μαΐου 1913 εξελέγη Μητροπολίτης Τραπεζούντος και αναδείχθηκε κορυφαία εθνική φυσιογνωμία. Μετά τη Μικρασιατική Καταστροφή εγκαταστάθηκε στην Αθήνα και διετέλεσε αποκρισάριος του Οικουμενικού Πατριαρχείου. Αναγορεύθηκε επίτιμος διδάκτορας της Θεολογικής Σχολής του Πανεπιστημίου Αθηνών και το έτος 1938 εξελέγη Αρχιεπίσκοπος Αθηνών και πάσης Ελλάδος.
Αν και η παραμονή του στον θρόνο υπήρξε βραχεία, ο Χρύσανθος εργάσθηκε με πνεύμα συναίνεσης και βαθιάς αγάπης για την Εκκλησία. Ρύθμισε πολλά εκκλησιαστικά ζητήματα και ανέπτυξε πλούσιο φιλανθρωπικό έργο. Υπήρξε εμψυχωτής του λαού σε δύσκολες στιγμές για το Έθνος.
Σθεναρή υπήρξε η στάση του απέναντι στους κατακτητές Γερμανούς. Όταν προσκλήθηκε από αυτούς να ορκίσει την κατοχική Κυβέρνηση Τσολάκογλου, αρνήθηκε. Αναδείχθηκε φύση βαθιά θρησκευτική, «πολύαθλος αγωνιστής των εθνικών δικαίων» και «μία των μεγάλων μορφών της τε Ελληνικής Εκκλησίας και του Ελληνικού Έθνους». Χαρακτηριστικό γνώρισμά του η ηγεμονική του ευγένεια και η προσήλωσή του στις εθνικές και ορθόδοξες παραδόσεις.
Όταν ακυρώθηκε η εκλογή του, ως αντικανονική, από τη Μείζονα Σύνοδο, την 2α Ιουλίου 1941, παρέμεινε ησυχάζοντας στην Αθήνα μέχρι τον θάνατό του (28 Σεπτεμβρίου 1949), αφήνοντας σοβαρή συγγραφική παραγωγή, που μαρτυρά «πολύπονον ευρυμάθειαν και κρίσιν βαθυστόχαστον».