Γεννήθηκε στα Υστέρνια της Τήνου το έτος 1905. Μετά από την αποφοίτησή του από τη Ριζάρειο και τη Θεολογική Σχολή Αθηνών πραγματοποίησε μεταπτυχιακές σπουδές στη Γερμανία και στην Αγγλία. Χρημάτισε διάκονος του Αρχιεπισκόπου Χρυσάνθου και Γραμματέας της Ιεράς Συνόδου. Το 1959 εξελέγη τακτικός καθηγητής της Θεολογικής Σχολής του Πανεπιστημίου Θεσσαλονίκης. Αναδείχθηκε σε έναν από τους πολυγραφότερους Κληρικούς της Εκκλησίας της Ελλάδος. Πρωθιερέας των Ανακτόρων, ανήλθε στον Αρχιεπισκοπικό θρόνο την 14η Μαΐου 1967, αφού εξελέγη από «αριστίνδην» Σύνοδο αποτελούμενη από οκτώ Αρχιερείς, την οποία συγκάλεσε η τότε στρατιωτική Κυβέρνηση, διαταράσσοντας έτσι την κανονική τάξη στην Εκκλησία.
Ως Αρχιεπίσκοπος ο Ιερώνυμος οργάνωσε το διοικητικό και ποιμαντικό έργο της Εκκλησίας και, αποβλέποντας στην αποδέσμευσή της από αυθαίρετες παρεμβάσεις της Πολιτείας, πέτυχε την ψήφιση νέου Καταστατικού Χάρτη, τον οποίο εκπόνησε ο ίδιος. Θεώρησε επιτακτικό χρέος του την αναβάθμιση του Σώματος της Ιεραρχίας, ενώ την κάθαρση του Κλήρου της Εκκλησίας ως αποστολή και ευθύνη. Επεδίωξε τη μισθολογική ένταξη των Κληρικών στο μισθολόγιο των Δημοσίων Υπαλλήλων, ίδρυσε Νοσοκομείο Κληρικών Ελλάδος, ενδιαφέρθηκε για την αξιοποίηση της εκκλησιαστικής περιουσίας, έθεσε ως στόχο την αναβάθμιση της εκκλησιαστικής εκπαίδευσης και τη λειτουργία των εκκλησιαστικών Σχολών.
Ύστερα από Αρχιερατεία έξι ετών εγκατέλειψε τον θρόνο με την παραίτηση, την οποίαν υπέβαλε ο ίδιος στην Ιερά Σύνοδο την 15η Δεκεμβρίου 1973. Απεβίωσε την 15η Νοεμβρίου 1988 και ενταφιάσθηκε ως απλός μοναχός, χωρίς ιδιαίτερες τιμές, στη γενέτειρά του, τα Υστέρνια Τήνου.